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《不是冤家不聚頭》講述了一對看似不太可能的搭檔：行騙高手Neal Caffrey和FBI探員Peter Burke，在結束了多年的貓捉老鼠游戲后，決定聯手追捕罪犯的故事。從最高安全等級的監獄逃脫后，Neal動身找尋失去已久的愛情，然而又一次栽在Peter手里，不愿再次回到高墻之下的Neal提議，哂盟�高超的犯罪技巧及多年行騙的洞察力和直覺協助聯邦政府抓捕狡猾的高智商罪犯，以此換取自由。最初還將信將疑、小心謹慎的Peter后來發現兩人可以合作得很好。而在上一季結尾之際，Neal親眼目睹了自己的愛人Kate所乘坐的飛機爆炸。